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Di /单核铁（I）/（II）络合物作为[FeFe]氢化酶活性位点的2Fe2S亚基和远端Fe部分的功能模型：质子化，分子结构和电化学性质
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上传时间: 2021-03-11
详细说明：双/单核铁（I）/（II）络合物，包含共轭和吸电子的S-S接头，[{（μ-S）2（C4N2H2）} Fe2（CO）6]（1），[ {（μ-S）2（C4N2H2）} Fe2（CO）5（PMe3）]（1P）和[{（μ-S）2（C4N2H2）}-Fe（CO）2（PMe3）2]（2制备了[FeFe]氢化酶活性位点的2Fe2S亚基和远端Fe部分的仿生模型。 在质子酸的存在下，将1和2的杂环吡嗪中的N原子质子化，生成一个和两个氢化物，即[1（NH）] + CF3SO3-，[2（NH）] + CF3SO3-和[2（ NH）2] 2+（CF3SO3-）。 质子化过程通过原位IR和NMR光谱证明。 质子化物质[1（NH）] + CF3SO3-和[2（NH）2] 2+（CF3SO3-）和它们的起源配合物1和2以及单-PMe3取代的二铁配合物1P的分子结构为通过X射线晶体学鉴定。 红外和单晶分析数据均表明，吸电子桥吡嗪导致模型配合物的Fe中心电子密度降低，这与电化学研究一致。 循环伏安图表明，与苯-1,2-二硫代苯磺酸盐（bdt）桥接类似物[（μ-bdt ）Fe2（CO）6]。 在弱酸条件下，配合物1和2可
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